Cũng như nhiều nhân sĩ trí thức ưu thời mẫn thế bấy giờ, khoảng năm 1925, 1926, ông có tham gia một số buổi cầu cơ, nhằm thông qua thế giới tâm linh để giải thoát. Ban đầu, ông tham gia hầu đàn với nhóm Cao Phạm, về sau hầu đàn Minh Thiên ở làng Vĩnh Lợi, do ông Trương Kế An lập. Tuy về sau, nhiều nhóm hầu đàn quy hiệp để thành lập đạo Cao Đài năm 1926, ông vẫn chưa nhập giáo. Tuy nhiên, ông cũng có đóng góp nhiều trong việc phát triển đạo Cao Đài, từng hiến tặng nhiều thánh thất để các tín đồ trong vùng có nơi tu hành.

Mãi đến ngày 30 tháng 4 năm 1932, dưới sự tiến dẫn của Giáo sư Nguyễn Kim Khuê và Ngọc Chưởng Pháp Trần Đạo Quang, ông bắt đầu nhập giáo tại Thánh thất Thái Dương Minh (nay thuộc ấp Thạch Sau, xã Khánh Hòa, huyện Vĩnh Châu, tỉnh Sóc Trăng)[5].

Bấy giờ, do bất đồng trong điều hành Hội Thánh, Ngọc Chưởng Pháp Trần Đạo Quang ly khai Tòa Thánh Tây Ninh, quy tụ một số tín đồ tập hợp tại miền Tây Nam Kỳ để thành lập hệ phái Cao Đài Minh Chơn Đạo và hành đạo tại miền Hậu Giang, Cà Mau. Ông được phong chức Bảo Đạo, Bảo Pháp rồi Bảo Thế (chức sắc của Hiệp Thiên Đài sau chức Hộ pháp).

Năm 1934 ông cùng đại diện các tôn giáo bạn tổ chức Hội lý đạo công đồng giáo lý tại Bạc Liêu. Năm 1937, ông tham gia công cuộc truyền giáo Cao Đài tại tỉnh Quảng Nam. Năm 1941, Cao Triều Phát được cử giữ chức chủ tịch Cao Đài mười hai phái thống nhất ở miền Hậu Giang. Năm 1945, ông được bầu làm chủ tịch Cao Đài mười một phái hiệp nhất tại chùa Minh Tân. Trong thời gian truyền đạo ở Hậu Giang từ năm 1941, ông bị Pháp bắt giam tại khám lớn Sài Gòn rồi bị quản thúc tại Bạc Liêu.

Ngày toàn quốc kháng chiến, 19 tháng 12 năm 1946, ông tham gia kháng chiến trong cương vị một chức sắc Chi phái Minh Chơn Đạo. Ông là người thành lập Thanh niên đạo đức đoàn qui tụ các thanh niên theo đạo Cao Đài Chi phái Minh Chơn Đạo làm công tác xã hội, văn hóa trong cuộc kháng chiến chống Pháp.

Năm 1947 ông được bầu làm Hội trưởng Cao Đài Cứu quốc mười một phái hiệp nhất, đến hiệp định Genève 1954 ông tập kết ra Bắc.

Thời gian ở miền Bắc ông giữ chức Chưởng quản Cửu Trùng Đài (tương đương Giáo tông) của Hội Thánh Cao Đài Duy Nhứt.

Ông từng là đại biểu quốc hội, cố vấn ủy ban kháng chiến Nam Bộ, ủy viên thường trực quốc hội, Ủy viên Trung ương Mặt trận Tổ quốc Việt Nam...

Cao Triều Phát qua đời ngày 8 tháng 9 năm 1956 tại bệnh viện B303, Hà Nội, thọ 67 tuổi.